基于正定矩阵因子分析模型的滹沱河
冲洪积扇地下水污染源解析
*
*第一作者：孟瑞芳，男，1988年生，硕士，助理研究员，主要从事地下水资源评价研究」通讯作者#
*中国地质调查局国土资源大调查项目（海河南系水文地质调查课题））No.DD20190336）#
孟瑞芳孟舒然!
（中国地质科学院水文地质环境地质研究所，河北 石家庄050061）
摘要 于2017年9月采集了 33组地下水水样，运用衬度系数方差和正定矩阵因子分析（PMF ）模型研究了滹沱河冲洪积扇
地下水的水化学特征及控制因素，并解析主要污染来源#结果表明!1）地下水中总硬度（TH ）和NO 3超标严重，NO 3为5.0〜326.2
mg/L，沟谷平原区、冲洪积扇顶部和冲洪积扇中部超标率分别为55.6%、21.4%和30.0% ；TH 为140
〜833 mg/L，沟谷平原区、冲洪
积扇顶部和冲洪积扇中部超标率高达77.8%、64.3%和60.0% #该地区地下水已受到了人类活动的显著影响# （2）岩石风化是地下
水水化学的主要控制因素，地下水主要的水化学类型是HCO a - SO 4-Ca 和HCO a - SO 4-Ca - Mg# （3）冲洪积扇顶部各组分衬度系 数方差整体要大于沟谷平原区和冲洪积扇中部，冲洪积扇顶部内地下水受人类活动影响强烈# （）PMF 源解析结果表明，该地区地
下水主要污染源是生活污水和化肥、工业污染源和地下水超采诱发的水岩交互作用#
关键词正定矩阵因子分析模型滹沱河地下水源解析
DOI ：
10.15985/jki. 1001-3865.2021.05.010
Source analysis of groundwater pollution in Hutuo River alluvial-pluvial fan based on positive matrix factorization
model MENG Ruifang , MENG Shuran. ( Institute of Hydrogeology and Environmental Geology , Chinese Academy of Geological Science Shijiazhuang Hebei 050061)
Abstract ! 33 groundwatersamples was co l ected and determinedin September "2017.Variance analysis of contrast coefficient and positive matrix factorization (PMF ) model were used to analyze the hydrochemical characAeris ic of groundwaAer and facAors conAro l ing hydrochemisAry "andAo iden ifyAhe main po l u ion sources of
HuAuoRivera l uvial-pluvialfanregion.ResulAsshowedAhaA !(1) Ahe raAe of exceeding sAandard of NO 3— andAoAal hardness (TH ) were very high. The concentration ranges of NO 3 was 5.0-326.2 mg/L , and the rate of exceeding standard in the valley plain, the top of alluvial-pluvial fan and the center of alluvial-pluvial fan were 55.6% , 21.4%
and 30.0% , respectively. The concentration ranges of TH was 140-833 mg/L , and the rate of exceeding standard in the valley plain, the top of alluvial-pluvial fan and the center of alluvial-pluvial fan were 77.8% , 64.3% and 60.0% ,
respectively "which indicated that groundwater had been significantly a f ected by human activities in the area. 2) Rock weathering was the main factor contro l ing groundwater chemis
try in this area and the main types of
groundwaterchemistry were HCO 3+SO 4-Ca and HCO 3 +SO 4-Ca +Mg.( 3 ) Variance of contrast coe f icient of hydrochemical component in the top of a l uvial-pluvial fan werehigherthanintheva l eyplainandthecenterof a l uvial-pluvialfan.Thegroundwaterofthetopofa l uvial-pluvialfanwasstronglyinfluencedbyhumanactivities.(4)
The results of PMF model showed that the main po l ution sources of groundwater in this area were domestic sewage
and chemical fertilizer "industrial po l ution source and the water-rock interaction induced by groundwater overexploitation.
Keywords : positive matrix factorization model ； Hutuo River ； groundwater ； source analysis
地下水质量对于人类健康和社会经济发展至关 重要#近年来，随着城市化和工业化进程的快速发
展，人类活动对地下水环境的影响越来越严重#地 下水质量恶化已成为重要的水环境问题#地下水质
量主要受控于自然因素（含水层岩性、补给水源质 量、土壤特点及水岩交互作用）和人类活动因素（农
业活动、工业污水排放、城市发展、地下水源开采 等）12#研究发现，湔江冲洪积扇地下水化学演化
过程主要受溶滤作用的控制，人类活动亦有一定的
影响YANG 等4研究发现，影响滨海含水层浅 层地下水质量的因素是盐碱化、水岩交互作用和人
类活动# ZHANG 等5对珠江三角洲地区地下水硝
-586 -
酸盐污染的驱动机制开展研究，发现城市建设，第二、三产业的发展和人口增长共同驱动地下水硝酸盐的污染。
有效防止和控制地下水持续恶化的关键是识别污染来源#正定矩阵因子分析(PMF)模型是一种操作简单有效的新型源解析方法，在对因子载荷和得分做非负约束时，可赋予每组数据一定的不确定性估计，使得模型解析结果较准确#近年来，pmf模型已广泛用于大气和土壤)10*环境源解析工作中，并取得了很好的溯源结果，但该模型很少被用于水环境源解析研究领域#
滹沱河冲洪积扇地区位于华北平原西部，近年来由于人类活动的影响，地下水质量逐年恶化，对当地居民的饮水安全和地区的发展造成了影响[1113]#本研究重点探讨了滹沱河冲洪积扇地区地下水水化学
特征和主要控制因素，应用PMF模型识别影响该地区地下水质量的主要污染源并且量化各来源对水化学组分的贡献率，对控制该地区地下水水质持续恶化提供数据支撑。
1研究区概况
1.1基本特征
滹沱河冲洪积扇位于河北西南部#选取滹沱河冲洪积扇的石家庄段作为主要研究区，西起岗南水库，东至藁城西界，流域面积2442km2#研究区属于半湿润半干旱季风气候，多年平均气温13.3-15.0°C，平均降雨量400〜750mm，降雨主要集中在6—8月，主要的土地使用类型为耕地、住宅用地、水域和空休地(山体和未开发地区)#
1.2水文地质条件
含水层属于河北平原第四纪多层含水层系统，地层岩性主要包括沙砾石、鹅卵石、粗砂和细砂，地下水的富水性较好#根据含水层特点和地下水的补径排条件将研究区分为3个水文地质单元：(1)沟谷平原区，位于岗南水库和黄壁庄水库之间，地处山区向平原区的过渡地带。该单元地下水水位埋深较浅(4.2-12.4m)，其富水性和水力传导能力均较好，含水层与其他地区保持紧密联系#(2)冲洪积扇顶部，包括鹿泉县、石家庄市、正定县和灵寿县，含水层岩性主要是沙卵砾石。该单元地下水主要以孔隙水
为主，水位埋深9.2-42.3m#(3)冲洪积扇中部，包括正定县和鹿泉县的一部分、藁城县和无极县。该单元地下水水位埋深较深(40.0-50.3m)，含水层岩性主要包括沙卵砾石、粗砂和中砂为主#2样品采集和分析
2.1样品采集
2017年9月采集滹沱河冲洪积扇地区33组地下水样品#水样均取自民用井和农田灌溉井，地下水水位埋深4.19-43.03m#所用采样瓶为1.5、0.5L的聚乙烯塑料瓶各1个，分别用于阴阳离子分析，其中用于阳离子分析的水样加入HNOs，使水样的pH<2# 2.2分析指标和方法
pH和电导率(EC)采用哈希便携式多参数水质分析仪(HQ40D)测定；总硬度(TH)、总溶解性固体(TDS)、NO—、Cl—、CO2—、HCO—、SO]-、K g、Na+、Ca2+、Mg+、Fe和Mn参照《食品安全国家标准饮用天然矿泉水检验方法》(GB8538—2016)进行测定# 2.3衬度系数方差
由于地下水各化学组分检测值可能相差很大因此本研究定义了衬度系数(V,，见式(1))，然后求衬度系数方差(V/，见式(2))进行对比，其中变量单位根据各化学组分而定#
v、=x、X(D
V?=%(V,—(2)式中：X,、+分别为第、个样品的化学组分检测值、化学组分检测值均值;，为V，均值#
各参数单位按照实际情况确定#
2.4PMF模型
PMF模型是美国环境保护署推荐使用的源解析方法之一，无需测定复杂的源成分谱，是一种操作简单、有效的新型源解析方法，基本计算见式(3)，详细的描述和计算过程见文献)4
*，其中参数(除g K 外)单位按照实际情况确定#
X ij=〉%g K f K[e i>(3)
k
式中X i为第、个样品中第j个元素测定值&为污染源序号;g K为第k个污染源对第、个样品的贡献率，％;f j为第K个污染源中第j个元素的测定值; s、为残差#
3结果与分析
3.1地下水水化学特点
滹沱河冲洪积扇地下水质量见表1#研究区地下水pH为6.71-7.65，沟谷平原区、冲洪积扇顶部和冲洪积
扇中部pH均值分别为7.14、7.13、7.17，无超标，地下水为弱碱性水#EC为319-3230 #S/cm，沟谷平原区、冲洪积扇顶部和冲洪积扇中部
-587-
注:1%参照《地下水质量标准2(GB/T 14848—2017)&>根据GB/T 14848—2017中硝酸盐(以氮计)&类限值20 mg/L 换算得到NO ^的限值#
Table1
表1
Groundwaterqua 滹沱河冲洪积扇地下水质量
lityparametersin HutuoRivera l uvial-pluvialfan
沟谷平原区(样本数(n )=9)
冲洪积扇顶部(n = 14)
冲洪积扇中部( = 10)
&类
参数范围
water pollution均值
标准差
范围
均值
标准差
范围
均值
标准差
限值1
EC / (#S • cm 1)
612 〜1640
1156
317
376〜3230
1107
687
319〜14391004
372
pH
6.96 〜
7.657.140.21 6.71 〜7.417.130.197.04 〜7.397.170.12 6.5 〜
8.5K + /(mg • L 1)0.60〜8.00 3.07 2.570.50 〜7.90
2.16 1.90
0.90 〜2.40
1.720.48Na +/(mg • L 1)7.8 〜110.8
35.031.27.7〜499.261.3126.9 5.7 〜61.4
30.115.3
200
Ca 2+/(mg +L 1)68.4 〜288.9172.3
67.350.5 〜232.8142.4
52.037.4〜190.4134.0
49.3Mg 2+/(mg +L 1)16.3〜43.430.110.9
11.8 〜46.4
29.411.2
11.4 〜57.7
36.515.2
HCO 3 /(mg + L 1)173.6〜367.4286.970.3158.5 〜475.6297.182.998.1〜362.4287.1
82.6Cl /( mg +L 1 )
30.3〜157.384.546.018.8〜776.5107.4
194.117.3 〜179.083.452.4250SO 24 /(mg +L 1)
74.2〜234.4160.557.420.3〜301.7156.189.638.1〜200.4124.1
52.8250NO 3 /(mg +L 1)
14.7 〜326.2
118.0
90.812.2〜128.1
64.132.2 5.0 〜122.2
70.0
39.3
88.62)
Fe /( m g +L 1 )
0.015〜0.4300.1570.1280.010〜0.3820.0680.1020.010〜0.1140.0420.0340.3Mn /( mg +L 1 )0.005〜0.0530.0130.016
0.005〜0.0360.0090.009
0.005〜0.0070.005
0.001
0.10TH /(mg +L 1)
262〜833
554
165179 〜772
477
173140 〜711
485182
450
EC 均值分别为1 156、1 107' 004 #S/cm 。地下水
最主要的阳离子是Ca 2+ (37.4〜28&9 mg/L )，沟谷
平原区、冲洪积扇顶部和冲洪积扇中部Ca 2+均值分 别为172.3、142.4、134.0 mg/L ，沟谷平原区和冲洪
积扇顶部阳离子排序为Ca 2+ >Na + >Mg 2+ >K + , 而冲洪积扇中部则为Ca 2+ >Mg 2+ >Na + >K + #
地下水最主要的阴离子是HCO — (9& 1〜475.6
mg/L )，沟谷平原区、冲洪积扇顶部和冲洪积扇中部 HCO —均值分别为 286.9、297.1、287.1 mg/L ，沟谷
平原区阴离子排序为HCO — >SO 4— >NO — >Cl —,
而冲洪积扇顶、中部则为HCO — >SO 4- >Cl - >
NO —。CO 2—在研究区均无检出。值得注意的是 NO —，沟谷平原区、冲洪积扇顶部和冲洪积扇中部
均值分别为118.0、64.1、70.0 mg/L ，超标率分别为
55.6%、21.4%和30.0%，由此可见，该地区地下水
已受到NO —的严重污染。TH 为140〜833 mg/L , 沟谷平原区、冲洪积扇顶部和冲洪积扇中部均值分
别为 554、477、485 mg/L ，超标率高达 77.8%、
64.3%和60.0%，是该地区地下水中最主要的污染
因子。Fe 为0.010〜0.430 mg/L ，沟谷平原区、冲洪 积扇顶部和冲洪积扇中部均值分别为0.157、0.068、
0.042 mg/L ，沟谷平原区和冲洪积扇顶部的超标率
为11.1%和7.1%。综上可见，研究区地下水中TH 和NO —超标严重，表明该地区地下水已受到人类活
动的显著影响，如生活污水和农业化肥。
3.2 地下水水化学类型
研究区地下水主要的水化学类型是
HCO 3 - SO 4-Ca 和 HCO 3 - SO 4-Ca - Mg (见表 2),
分别占到33.3%和27.3%。SO 4型水在沟谷平原 区、冲洪积扇顶部和中部出现的比例分别为77.8%、
64.3%和80.0%。C1型水在沟谷平原区、冲洪积扇
顶部和中部出现的比例分别为33.3%,14.3%和
40.0%。研究发现，1950年石家庄地区地下水的水
化学类型主要为HCOa-Ca • Mg )15]446 0但近年来, 地下水的水化学类型转变为HCO 3 - SO 4-Ca 和
HCO 3 - SO 4-Ca - Mg 为主，还出现了 Cl 型水，可见
该地区地下水已受到了人类活动的显著影响#
表2滹沱河冲洪积扇地区地下水水化学类型Table2 Hydrochemicaltypesofgroundwaterin Hutuo
Rivera l uvial-pluvialfanbasin
水化学类型
水化学类型出现个数
沟谷 平原区
冲洪积扇 顶部冲洪积扇 中部
HCO 3+SO 4-Ca
47
0HCO a - SO 4-Ca - Mg
216
HCO 3-Ca 020HCO a-Ca - Mg
020
HCO 3+Cl-Ca
201HCO 3 - Cl-Ca - Mg 00
1HCO 3 - SO 4 - Cl-Ca 0
11HCO 3 - SO 4 - Cl-Ca - Na
10
1Cl-Ca +Na
1
3.3 水化学类型的控制作用
Gibbs 图可反映地下水水化学类型的主要控制作用
(岩石风化、蒸发浓缩和大气降水)6*。以TDS 为纵坐标, 以离子毫克当量浓度比值$(Na + )/[r (Na + ) +r (Ca z+ ) 或r (Cl — )/[r (Cl — )+r (HCO — )* 为横坐标，构建
Gibbs 图。受大气降水作用影响较大的水样，位于 Gibbs 图右下角，以岩石风化作用为主要控制作用
的水样位于左中部，而受蒸发浓缩作用控制的水样
将落于右上角。由图1可见，3个水文地质单元的
-588 -
大部分水样均落在岩石风化区域，说明岩石风化是该地区地下水水化学的主要控制因素，受蒸发浓缩作用和大气降水的影响较小#
(
L
•bo g
s
o
l (
L •&D m
)、s o l
■沟谷平原区
•冲洪积扇顶部
▲冲洪积扇中部
i<cr)/Mcr)+i<HCO；)]
(b)i<cr)/[i<cr)+i<HCO；)]
i<Na+)/[i<Na+)+i<Ca2+)]
(a)i<Na+)/MNa+)+i<Ca2+)]
沟谷平原区
冲洪积扇顶部
冲洪积扇中部
图$
Fig1
滹沱河冲洪积扇地区地下水Gibbs图
Gibbsdiagramforthegroundwaterin
HutuoRivera l uvial-pluvialfan
3.4地下水水化学组分的物源判断
由表3可见，冲洪积扇顶部各组分衬度系数方差整体要大于沟谷平原区和冲洪积扇中部#这说明，冲洪积扇顶部内地下水受人类活动影响强烈。沟谷平原区K+、Na+、NO—、Fe、Mn，冲洪积扇顶部
表3滹沱河冲洪积扇地下水化学组分衬度系数方差
Table3Contrastcoe f icientvarianceofgroundwater
hydrochemicalcompositionsinthe
HutuoRivera l uvial-pluvialfan
组分沟谷平原区冲洪积扇顶部冲洪积扇中部
K+0701********
Na+0795********
Ca2+015301330135
Mg2+013701540187
HCO3—
006400830092 Cl029*********
SO24—
012803290181 NO3059202530315
Fe066822410645
Mn145011040016
TH008801320140K+、Na+、C1—、Mn、Fe衬度系数方差均已超过0.5，说明它们受到人类活动的影响较大，而冲洪积扇中部可能由于水位埋深较深的缘故，仅有Fe衬度系
数方差为0.645，说明该水文地质单元地下水受人类活动影响程度相对较小，主要由天然水化学演化控制#值得注意的是，水环境中NO—通常来自于人类活动输入源，在整个研究区内已形成区域性污染，
或许掩盖了其衬度系数方差的变化。
3.5基于PMF模型的源解析
3.5.1滹沱河冲洪积扇地下水污染源识别
本研究使用PMF 5.0模型对滹沱河冲洪积扇地区地下水进行了定量源解析#当设定因子数为3、选择旋转的峰值运行强度值（Fpeak）是一0.5时，目标函数值最小（103.7），模型模拟结果较好，通过了Bootstrap方法检验。
因子1解释了总变量的34.9%，因子1中Na+、Ca2+、C1—、SO4—、NO—、TH和TDS的相对值较高（见表4），这些指标具有共同的污染来源#通常情况下，水环境中NO—主要来自人类活动，如生活污水、化肥、大气沉降等#本研究中，地下水中NO—污染较严重#据石家庄统计年鉴，2017年城镇生活污水排放量为34503.19万t，其中氨氮排放量为7673.18t。调查采样期间发现，黄壁庄水库周边村庄的生活污水直接排入滹沱河，这些污水最终会渗入地下水，引起地下水NO—的污染#此外，农业化肥或许也是引起地下水NO—浓度升高的另一个重要原因[17]…在滹沱河流域内，农业用地的面积占
表4PMF模型解析的各污染源成分谱Table4SourceprofilesobtainedfromthePMF model
项目
源成分谱
因子1因子2因子3
pH149006558 K+/(mg・L1)016005088
Na+/(mg・L1)421259921
Ca2+/(mg・L—1)
40684365915 Mg2+/(mg・L—1)
5381581530 HCO3—/(mg・L—1)
647888016231 Cl—/(mg・L—1)
153******** SO24—/(mg・L—1)
29009663506 NO3—/(m g・L—1)
1150349614 Fe/(m g・L—1)001600510017
Mn/(m g・L—1)
000100050003 TH/(mg・L—1)
12943163421715 TDS/(mg・L—1)
16669261426344贡献率/%34956595
源识别
生活污水
和化肥
工业
污染源
地下水超采
诱发水岩
交互作用
・589・
到38.6%，农业施肥主要以氮肥为主，再加之冲洪积扇地区地层岩性较粗，未被植物利用的氮肥极易随雨水或灌溉水渗入地下水中，引起该地区地下水中NO—浓度升高［18］0水环境中Cl—通常来自于生活污水、化肥、道路融雪盐、矿物溶解等［19］#本研究区内，农业用肥主要使用氮肥，此时正值雨季，道路融雪盐并未使用#因此，地下水中高浓度的Cl-主要来自生活污水#TH的升高也与生活污水大量排放有关［20］，这主要是由于生活污水中含有较高浓度的Na+，污水在渗入地下水的过程中，与土壤中的Ca2+和Mg2+发生阳离子交换作用，将包气带中的Ca2+和Mg2+置换出，并且随径流进入地下水中，进而引起地下水中TH的升高#所以，因子1代表了生活污水和化肥的污染#
因子2解释了总变量的5.6%，因子2中Fe和Mn的相对值较高#通常情况下，水环境中Fe和Mn主要来自于工业污染［21］#研究区上游(平山县境内)有1个大型的钢铁厂，其生产和运输过程中产生的废物和废水在降雨径流的驱动下渗入地下水，引起地下水Fe和Mn浓度升高閥#此外，在钢铁厂下游约500m处采样点的地下水样品Fe和Mn 均较高(0.430,0.053mg/L)，进一步证实了本研究的推论#因此，因子2代表了工业污染源#
因子3解释了总变量的59.5%，因子3中pH、Na+、Ca2+、Mg2+、HCO一、C1一、SO4一、TH、TD
S的相对值均为最高#水环境中高浓度的HCO—、Na+、Ca2+和Mg2+可能与水岩交互作用增强有关「刘#滹沱河冲洪积扇地区地下水超采严重，已形成区域降落漏斗(依据历史数据，1972年石家庄地区地下水水位为13.96m，到2005年已下降为43m左右)，增加了包气带厚度，延长了地下水的补给路径，改变了含水层的水化学场和动力场，形成了人工的氧化环境，使其更有利于发生硝化作用和其他矿物的氧化作用，进而增强了水岩交互作用［15］449#在滹沱河流域内，地下水中37.5%-44.5%SO4一来自于地层中硫化矿物的氧化，硫化矿物氧化也是水岩交互作用的一个体现#此外，研究期间正值雨季，降雨在补给地下水过程中，增加了包气带中HCO—、Ca2+和Mg2+的析出，引起地下水中TH、TDS、HCO—、Ca2+和Mg2+浓度的升高#因子3中高浓度的Cl-主要来自于岩石溶解，也是由水岩交互作用增强所致#因此，因子3代表了地下水超采诱发的水岩交互作用增强#
•590•3.5.2滹沱河冲洪积扇地下水污染源贡献率解析
基于PMF解析的因子指纹特征，可得到3个因子对13个水质参数的贡献率，结果见图2。地下水中有54.4%的NO—,39.3%的SO4一,37.8%的Cl—,39.0%的Ca2+,35.7%的TH和36.5%的TDS 来自于生活污水和化肥#地下水中有60.6%的Fe 和55.6%的Mn来自于工业污染源#水岩交互作用对pH、K+、Na+、Ca2+、M g2+、Cl—、HCO—、SO］一、TH和TDS的献率分别为78.3%、80.7%、57.5%、
56.8%、68.7%、57.2%、68.8%、47.6%、59.8%和
57.7%#
K聲活污水和化肥□工业污染Sa水岩交互作用
图2污染源对滹沱河冲洪积扇地下水水质参数的贡献率Fig.2Contributionratesofsourcestohydrochemical parametersofgroundwaterin HutuoRiver
a l uvial-pluvialfan
综合分析认为，点源污染(生活污水和工业污水)仍是滹沱河冲洪积扇地区地下水中的重要污染来源#因此，政府和水环境管理部门应加快建设当地的污水管网及提升污水处理能力，防止生活污水直接排放进入滹沱河#此外，地下水超采诱发地下水水质进一步恶化，政府应当加大执法力度，并且研发及推广针对该地区的农业节水灌溉技术，有效防止该地区地下水过度开采#
4结论
(1)滹沱河冲洪积扇地区地下水中TH和NO—超标严重，NO—为5.0-326.2mg/L，沟谷平原区、冲洪积扇顶部和冲洪积扇中部超标率分别为55.6%、21.4%和30.0%；TH为140-833mg/L，沟谷平原区、冲洪积扇顶部和冲洪积扇中部超标率高达77.8%、64.3%和60.0%#
(2)岩石风化是该地区地下水水化学的主要控制因素，地下水主要的水化学类型是HCO3•SO4-Ca和HCO3•SO4-Ca•Mg，分别占到
33.3%和27.3%#SO4型水在沟谷平原区、冲洪积扇顶部和中部出现的比例分别为77.8%'4.3%和80.0%。该地区地下水已受到了人类活动的显著影响。
(3)冲洪积扇顶部各组分衬度系数方差整体要大于沟谷平原区和冲洪积扇中部，冲洪积扇顶部内地下水受人类活动影响强烈#
(4)PMF源解析结果表明，该地区地下水主要污染源是生活污水和化肥、工业污染源和地下水超采诱发的水岩交互作用#
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编辑：黄苇(收稿日期：20200603)
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